Hierarchische poröse Kohlenstoffschaumelektroden, hergestellt aus einer Polyurethan-Elastomer-Abfallvorlage für elektrische Doppelelektroden

May 31, 2023

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 11786 (2022) Diesen Artikel zitieren

1800 Zugriffe

6 Zitate

1 Altmetrisch

Details zu den Metriken

Plastikmüll ist zu einem großen globalen Umweltproblem geworden. Die Nutzung von aus festen Abfällen gewonnenem porösem Kohlenstoff zur Energiespeicherung hat in jüngster Zeit große Aufmerksamkeit erregt. Hier berichten wir über den Vergleich der elektrochemischen Leistung von porösen Kohlenstoffschäumen (CFs), die aus Polyurethan (PU)-Elastomerabfällen über zwei verschiedene Aktivierungswege hergestellt wurden. Aus dem Kohlenstoffschaum hergestellte elektrische Doppelschichtkondensatoren (EDLCs) zeigten eine gravimetrische Kapazität von 74,4 F/g bei 0,1 A/g. Die hohe Packungsdichte aufgrund der Anwesenheit von Kohlenstoffkügelchen in der hierarchischen Struktur bot eine hervorragende volumetrische Kapazität von 134,7 F/cm3 bei 0,1 A/g. Darüber hinaus zeigten die CF-basierten EDLCs einen Coulomb-Wirkungsgrad von nahezu 100 % und eine stabile zyklische Leistung über 5000 Lade-Entlade-Zyklen mit einer guten Kapazitätserhaltung von 97,7 % bei 3 A/g. Ein niedriger äquivalenter Serienwiderstand (1,05 Ω) und ein niedriger Ladungsübertragungswiderstand (0,23 Ω) aufgrund der umfangreichen Anwesenheit funktioneller Hydroxylgruppen trugen zur Erzielung einer hohen Leistung (48,89 kW/kg) bei. Basierend auf den bevorzugten Eigenschaften wie hoher spezifischer Oberfläche, hierarchischer Porenstruktur, Oberflächenfunktionalitäten, geringen metallischen Verunreinigungen, hoher Leitfähigkeit und wünschenswertem kapazitivem Verhalten haben die aus Abfall-PU-Elastomeren hergestellten CF Potenzial für den Einsatz als Elektroden in EDLCs.

Superkondensatoren (SCs), auch Ultrakondensatoren genannt, sind fortschrittliche Energiespeichergeräte, die in Sekundenschnelle geladen und entladen werden können und Potenzial für leistungsintensive Anwendungen wie schwere Elektrofahrzeuge, elektromechanische Geräte, nicht intermittierenden Strom aus erneuerbaren Quellen usw. haben .1,2. Basierend auf den Ladungsspeichermechanismen und Geräteeigenschaften können Superkondensatoren in drei Kategorien eingeteilt werden: (i) elektrische Doppelschichtkondensatoren (EDLCs), (ii) Pseudokondensatoren und (iii) asymmetrische Kondensatoren3,4,5,6. Obwohl Pseudokondensatoren eine hohe spezifische Kapazität haben und Energie hauptsächlich durch Faradaysche Ladungsübertragung zwischen Elektrode und Elektrolyt speichern7, weisen sie in praktischen Anwendungen aufgrund der schlechten Zyklenstabilität und der hohen Kosten Einschränkungen auf. Kohlenstoffbasierte EDLCs dominieren weiterhin den kommerziellen Markt aufgrund schneller Energieimpulse, langer Zyklenlebensdauer und hoher Coulomb-Effizienz8. Hier konzentrieren wir uns auf symmetrische EDLCs, die Energie über die physikalische Adsorption/Desorption von Ionen auf der Oberfläche speichern und freisetzen und so eine elektrische Doppelschicht an der Grenzfläche zwischen Elektrode und Elektrolyt bilden9. Poröse Kohlenstoffe zeichnen sich aufgrund ihrer großen spezifischen Oberfläche, guten elektrischen Leitfähigkeit, physikalisch-chemischen Stabilität, einfachen Herstellung und geringen Kosten als vielversprechende Elektrodenmaterialien für EDLCs aus10. Kohlenstoffbasierte Elektrodenmaterialien sind nicht nur hervorragende Kandidaten für EDLCs, sondern spielen auch eine wichtige Rolle bei der Unterstützung des aktiven Materials von Pseudokondensatoren. Die meisten kommerziellen Superkondensatoren verwenden als Elektroden11 Aktivkohle auf Biomassebasis, die aus Kokosnussschalen, Holz, Bambus und Sägemehl gewonnen wird – diese weisen jedoch eine geringe spezifische Kapazität und eine schlechte Leistungsfähigkeit auf.

Neben der hohen spezifischen Oberfläche beeinflussen Porengröße und Porengeometrie die elektrische Doppelschicht. Die spezifische Kapazität von EDLCs wird hauptsächlich durch die effektive spezifische Oberfläche und Porengrößenverteilung (Mikro-, Meso- und Makroporen) der porösen Kohlenstoffelektroden bestimmt. Durch die vergrößerte Oberfläche verbessern Mikroporen die elektrochemische Leistung; Allerdings können Mikroporen die Diffusion und den Transport von Ionen einschränken – Kohlenstoffmaterialien, die nur Mikroporen enthalten, erfüllen oft nicht die Anforderungen für Hochleistungs-Superkondensatoren12. Dennoch verkürzt eine hierarchische Struktur in Form von Meso- und Makroporen, die mit Mikroporen verbunden sind, den Diffusionsweg und kann den Ionentransport erleichtern13. Daher eignen sich amorphe Kohlenstoffe mit einer hierarchischen Porenstruktur, die gut entwickelte Netzwerke aus Poren und Kanälen umfasst, hervorragend für EDLCs.

Die Umwandlung von Abfallmaterialien in poröse Kohlenstoffelektroden für EDLCs ist ein wichtiges Forschungsgebiet. In jüngster Zeit wurden verschiedene Biomasse- und Agrarabfälle zur Herstellung hierarchischer poröser Kohlenstoffe (HPCs) verwendet, z. B. Kaffeesatz14, Schwertbohnenschalen15, Sojabohnenrückstand16, Maisschalen17, Maiskolben und -blätter 18, Weizenstroh18, Fuchsschwanzgräser19, Mangostanschalen20, Mango stone21, Lentinus edodes 22 usw. Außerdem Wu. et al.23 wandelten Abfallzuckerlösungen in HPCs für EDLCs um und untersuchten deren elektrochemische Leistung in wässrigen und ionischen Elektrolyten. Ma et al.24 nutzten eine Eintopf-Grüne-Synthese-Strategie, um stickstoffdotiertes HPC unter Verwendung einer wiederverwertbaren Salzvorlage herzustellen und verwendeten es als Elektroden in einem symmetrischen Superkondensator. Neben Biomasseabfällen wurden gefährliche ölhaltige Schlammabfälle25, feste Lederabfälle26 und nicht biologisch abbaubare Kunststoffabfälle27 als Vorprodukte für die Herstellung von HPCs für Superkondensatoren verwendet. Plastikmüll ist zu einem großen globalen Umweltproblem geworden. Jährlich werden etwa 380 Millionen Tonnen Plastikmüll produziert, von denen mindestens 10 Millionen Tonnen im Meer landen28. Um sie effektiv zu recyceln, haben sich viele Forscher auf die Umwandlung von Kunststoffabfällen in wertvolle Kohlenstoffmaterialien und deren Verwendung als Elektroden für Energiespeichergeräte konzentriert. Hierarchische poröse Kohlenstoff-Nanoblätter wurden aus „realen“ gemischten Kunststoffabfällen unter Verwendung von organisch modifizierten katalytischen Montmorillonit-Templaten hergestellt und als Elektroden für Superkondensatoren verwendet29. Darüber hinaus wurde über HPC-basierte Elektroden berichtet, die aus den häufigsten Kunststoffabfällen wie Polyethylenterephthalat (PET)30,31, Polyethylen32,33, Polypropylen34, Polystyrol35,36, Polyacrylnitril37, Polyurethan (PU)38 und Melaminschäumen12 stammen.

Polyurethane (PUs) sind in vielen Anwendungen allgegenwärtig. Im Jahr 2019 waren etwa 8 % des in Europa, dem Nahen Osten und Afrika produzierten PU Elastomere39. PU-Elastomere sind Hochleistungsmaterialien mit vielfältigen Einsatzmöglichkeiten als Folien, elastische Fasern, medizinische Schläuche und Schuhsohlen40. Aufgrund ihrer großen elastischen Verformung und hervorragenden Geräusch- und Vibrationsdämpfungsfähigkeiten finden sie auch in anderen Industriebereichen wie der Bau-, Luft- und Raumfahrt- oder Automobilindustrie Anwendung. Ihr umfangreicher Einsatz führt zur Entstehung erheblicher Mengen an PU-Elastomerabfällen, die nicht leicht abbaubar sind.

In dieser Arbeit wurde die elektrochemische Leistung von CFs, die mithilfe einer zuvor beschriebenen Technik41 aus PU-Abfall-Elastomeren hergestellt wurden, in einem wässrigen KOH-Elektrolyten bewertet, um die mögliche Verwendung in EDLCs zu untersuchen. Die Anwendbarkeit dieser Art von Abfallpolymeren als Energiespeichermaterial wurde im Einklang mit mehreren Zielen für nachhaltige Entwicklung der Vereinten Nationen untersucht, z. B. den Zielen 7 („Bezahlbare und saubere Energie“) und 12 („Verantwortungsbewusster Konsum und Produktion“)42 . Daher zielt die vorgestellte Forschung gleichzeitig auf die Ziele der Energie- und Kreislaufwirtschaft ab.

Abfall-PU-Elastomere (C-59,5 %, H-7,91 %, N-6,26 %, S- < 1,0 %, O-25,3 %, Daten vom CHNS-O-Analysator), gesammelt von Elastico Ltd., Konz. Es wurden Schwefelsäure – 96 Gew.-% (VWR International Ltd.), Saccharose (Magyar Cukor Zrt.), Stickstoff- und Kohlendioxidflaschen (Reinheit > 99,995 %) (Messer Group GmbH.) verwendet. Ruß (CB), Polyvinylidendifluorid (PVDF), N-Methyl-2-pyrrolidon (NMP) und Kaliumhydroxid (KOH) wurden von Alfa Aesar bezogen. Alle Chemikalien wurden wie erhalten ohne weitere Reinigung verwendet. CR2032-Knopfzellengehäuse wurden von PI-KEM bezogen.

Die CFs wurden unter Verwendung der Vorlage für PU-Elastomerabfälle nach zwei verschiedenen Aktivierungsansätzen, dem einstufigen und dem zweistufigen Verfahren, hergestellt, wie in unserer früheren Studie 41 berichtet. Nachfolgend finden Sie eine kurze Beschreibung:

Schaumvorbehandlung – Das PU-Elastomer wurde in Würfel geschnitten und 12 Stunden lang in angesäuerte Saccharoselösung (2,5 g/ml) getaucht, anschließend über Nacht im Raum getrocknet und 10 Stunden lang in einem Heißluftofen bei 110 °C ausgehärtet.

Einstufiger Prozess (genannt „EFAC1“) – Die behandelten Schäume wurden 100 Minuten lang direkt in CO2 (Durchflussrate – 200 ml/min) bei 1000 °C (Heizrate – 10 °C/min) aktiviert.

Zweistufiger Prozess (genannt „EFAC2“) – Die behandelten Schäume wurden zunächst 60 Minuten lang in N2 bei 900 °C (Heizrate – 10 °C/min) pyrolysiert, gefolgt von der Aktivierung in CO2 (Durchflussrate – 200 ml/min). 1000 °C (Heizrate – 10 °C/min) für 100 min.

Symmetrische Zwei-Elektroden-Zellen wurden hergestellt, um die Ladungsspeicherfähigkeiten von Elektroden auf Basis von EFAC1 und EFAC2 in einem wässrigen 6 M KOH-Elektrolyten zu analysieren. Die Elektrodentinten wurden durch Mischen der CFs (70 %) mit PVDF (20 %) und Ruß (10 %) mit einem Gesamtgewicht von 0,4 g in 4 ml NMP hergestellt. PVDF fungiert als Bindemittel, während Carbon Black ein Leitfähigkeitsverbesserer ist. Die homogene Tinte wurde mit einer Rakelanordnung auf Ni-Folie (Stromkollektor) gegossen und in einem Ofen getrocknet. Die durchschnittliche Dicke der Filme betrug 40 µm. Mit einem Stahlstempel wurden kreisförmige Elektroden mit einem Durchmesser von 12 mm hergestellt. Die effektive Masse an aktivem Material auf jeder Elektrode betrug ~ 2,4 mg. Es wurden zwei Elektroden mit sehr ähnlichen Aktivmaterialmassen ausgewählt und bei 6,9 MPa gepresst. Vor dem Zusammenbau wurden 14-mm-Glasmikrofaserfilter-Separatoren (Whatman) in einem 6 M KOH-Elektrolyten getränkt. Für die Herstellung von Superkondensatoren wurden CR2032-Knopfzellengehäuse verwendet. Die zusammengebauten Zellen wurden mit einer Crimpzange bei 5,2 MPa gepresst und die Zellen 24 Stunden lang belassen, damit die Elektroden vor der Messung ausreichend mit dem Elektrolyten gesättigt waren. Die schematische Darstellung einer CF-Elektrode auf Basis eines Polyurethan-Elastomers, die in einer symmetrischen Zwei-Elektroden-Zelle montiert ist, ist in Abb. 1 dargestellt.

Schematische Darstellung einer CF-Elektrode auf Polyurethan-Elastomer-Basis für eine symmetrische Zwei-Elektroden-Zelle.

Die Oberflächenmorphologie der porösen CFs wurde mit einem Transmissionselektronenmikroskop (Jeol JEM-2010F) untersucht. Die Proben wurden durch Dispergieren der CF-Pulver in Isopropanol, Auftropfen der Suspension auf den Cu-gestützten amorphen C-Film und Trocknen der Suspension unter Umgebungsbedingungen hergestellt. Die Porengrößenverteilung von CFs wurde mit der ImageJ-Software43 aus TEM-Mikroaufnahmen bestimmt. N2- und CO2-Adsorptions-Desorptionsexperimente wurden bei 77 K bzw. 273 K durchgeführt, um die spezifische Oberfläche (SSA) zu bestimmen (ASAP 2020, Micromeritics Instrument Corp. USA). Vor jeder Messung wurden die Proben entgast, indem sie 24 Stunden lang bei 90 °C gehalten wurden. Das Mikroporenvolumen wurde durch Anwendung der T-Plot-Methode und der Dubinin-Astakhov-Gleichung auf die Adsorptionsisotherme von N2 bei 77 K bzw. CO2 bei 273 K bestimmt. Die strukturellen Eigenschaften der CFs wurden durch die Pulver-Röntgenbeugungsmethode (XRD) unter Verwendung eines Bruker D8 Advance-Diffraktometers mit einer Cu-K-α-Strahlungsquelle (40 kV und 40 mA) in Parallelstrahlgeometrie (Göbel-Spiegel) mit a bestimmt Positionsempfindlicher Detektor (Vantec1, 1° Öffnung). Die Messungen wurden im Bereich von 2–100° 2θ mit einer Goniometergeschwindigkeit von 0,007° 2θ/14 s durchgeführt. Die Proben wurden von oben auf Si-Probenhalter ohne Hintergrund geladen. Raman-spektroskopische Messungen wurden mit einem hochauflösenden Raman-Spektrometer (Nicolet Almega XR, Thermo Electron Corporation, Waltham, MA, USA) durchgeführt, das mit einem 532 nm Nd:YAG-Laser (50 mW) ausgestattet war. Die Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS)-Analysen wurden mit dem PHI-TFA XPS-Spektrometer (Physical Electronics Inc) durchgeführt, das mit einer Al-monochromatischen Quelle ausgestattet war. Der analysierte Bereich hatte einen Durchmesser von 0,4 mm und die analysierte Tiefe betrug etwa 3–5 nm. Die Spektren mit hoher Energieauflösung wurden mit einem Energieanalysator aufgenommen, der mit einer Auflösung von etwa 0,6 eV und einer Durchgangsenergie von 29 eV arbeitet. Die Genauigkeit der Bindungsenergien betrug etwa ± 0,3 eV. Um die Oberflächenchemie zu untersuchen, wurden XPS-Spektren mit hoher Energieauflösung C 1 s, O 1 s und N 1 s gemessen und in verschiedene Peaks zerlegt, die mit unterschiedlichen Bindungen von Elementen auf der Oberfläche zusammenhängen. Der Benetzbarkeitstest wurde mit der Methode des sessilen Tropfens (Schmelzmikroskop SP 12 – Sunplant Ltd., Ungarn) über die Aufnahme einer Silhouettenaufnahme durchgeführt. Diese Methode misst den Winkel des ruhenden Tropfens, der auf der flachen Oberfläche des CF (mit Schmirgelleinen poliert) aufliegt, mithilfe eines Goniometers – einem Mikroskop, das mit einer Videokamera und einer geeigneten Vergrößerungslinse ausgestattet ist und mit einem Computer verbunden ist, auf dem eine Bildanalysesoftware läuft ( Zur Bestimmung des Tangentenwinkels wurde KSV Instrument Ltd., Finnland) verwendet. Die quantitative Bestimmung der metallischen Verunreinigungen der CFs wurde mit einem optischen Emissionsspektrometer mit induktiv gekoppeltem Plasma Varian 720 ES (ICP-OES) unter Verwendung des Merck Certipur ICP-Mehrelementstandards IV durchgeführt. Für die ICP-OES-Analyse wurde eine Vorbehandlungsmethode der Trockenveraschung in Verbindung mit Säureextraktion verwendet: 2-g-Proben wurden in einen Tiegel gegeben und 3 Stunden lang in einem Muffelofen bei 900 °C verascht. Nach dem Abkühlen wurden die Tiegel mit 6 ml 2,0 Gew.-% verdünnter Salpetersäure gewaschen und auf einer Heizplatte 20 Minuten lang auf 110 °C erhitzt. Die extrahierten Lösungen wurden mit Reinstwasser auf bis zu 25 ml verdünnt und dann mittels ICP-OES analysiert.

Die elektrochemische Leistung wurde unter Verwendung symmetrischer Zwei-Elektroden-Systeme und 6 M KOH-Elektrolyt mittels zyklischer Voltammetrie (CV), galvanostatischer Ladung-Entladung (GCD) und elektrochemischer Impedanzspektroskopie (EIS) unter Verwendung einer Biologic-Potentiostat-Workstation bewertet. CV wurde mit verschiedenen Scanraten (5 bis 200 mV/s) im Potentialfenster von 0 bis 0,8 V durchgeführt. Die Scanrate (mV/s) wurde für jede Messung konstant gehalten. Lade-Entlade-Messungen wurden bei verschiedenen Stromdichten von 0,1 bis 10 A/g innerhalb der Potentialgrenzen von 0 bis 1 V durchgeführt.

Die gravimetrische spezifische Kapazität (Csp_g, F/g) und die volumetrische spezifische Kapazität (Csp_v, F/cm3) der CF-basierten Elektroden wurden aus jeder Lade-Entlade-Kurve unter Verwendung der Gleichungen berechnet. (1) bzw. (2):

Dabei ist I der konstante Entladestrom (A), Δt die Entladezeit (s), m die Masse des aktiven Materials auf einer einzelnen Elektrode (kg) und ΔV das Potentialfenster der Entladespannung (V). Die CF-Dichte ρ wurde in unserer früheren Studie 41 angegeben (EFAC1 – 1,81 g/cm3 und EFAC2 – 1,78 g/cm3).

Der Coulomb-Wirkungsgrad (η) ist definiert als das Verhältnis der Entladezeit zur Ladezeit, wenn die Lade-Entlade-Stromdichten gleich 44 sind. Der Parameter wurde mithilfe von Gl. berechnet. (3).

Dabei sind tD und tC die Entlade- und Ladezeiten (s). Die Coulomb-Effizienz wird üblicherweise zur Bewertung der Zyklenstabilität von Elektrodenmaterialien und -geräten durch Vergleich des ersten und des letzten Zyklus verwendet.

Die Energiedichte (E, Wh/kg) des Geräts wurde mithilfe der Gleichungen berechnet. (4) und (5).

wobei C die Kapazität des Geräts (F) ist. m ist die Gesamtmasse des aktiven Materials in beiden Elektroden (kg).

Die Leistungsdichte (P, W/kg) ist definiert als:

Die Zyklenfähigkeit und Kapazitätserhaltung des Superkondensators wurden durch Lade-Entlade-Messungen über 5000 Zyklen bei 3 A/g analysiert.

Die elektrochemische Impedanzanalyse wurde im Frequenzbereich von 100 kHz bis 0,1 Hz mit einem Wechselstromsignal von 10 mV Amplitude durchgeführt. Die maximale Leistung (Pmax, W/kg) des Geräts wurde berechnet als:

Dabei ist ESR (Ω) der aus dem Impedanzspektrum erhaltene Äquivalenzreihenwiderstand und m die Gesamtmasse des aktiven Materials in beiden Elektroden (kg).

Um den Zusammenhang zwischen Struktur und Funktion besser zu verstehen, wurden die physikalisch-chemischen Eigenschaften der Kohlenstoffschäume umfassend untersucht und die Ergebnisse werden hier diskutiert:

Die TEM- und hochauflösenden Mikroaufnahmen der porösen CFs sind in Abb. 2 dargestellt. EFAC1 hat eine miteinander verbundene faserige und poröse Struktur, die aus zahlreichen sichtbaren Mesoporen und Makroporen besteht, während EFAC2 weniger porös ist und dichtere Kohlenstoffpartikel enthält. Die stark vergrößerten Bilder beider Proben (Abb. 2c, d) zeigen die amorphe Natur von Kohlenstoffschichten mit Mikroporen und weniger graphitischem Kohlenstoff an den Rändern. Die Porengrößenverteilung von EFAC1 in Abb. 2e zeigt das Vorhandensein besser verteilter Mikromesoporen als EFAC2. Darüber hinaus bestehen diese kohlenstoffhaltigen Materialien aus zahlreichen nanoskaligen Kohlenstoffpartikeln unterschiedlicher Größe, unregelmäßig geformten Schichten und dünnen, unregelmäßig geformten Partikeln. Abbildung 2a zeigt die höhere Porosität von EFAC1, die kugelförmigen Kohlenstoffpartikel scheinen jedoch dicht und nicht porös zu sein. Beide Materialien besitzen eine amorphe oder turbostratische Struktur und ihre durch XRD und Raman analysierten Struktureigenschaften sind in den ergänzenden Abbildungen S1a und b online dargestellt.

(a,b) Transmissionselektronenmikroskopbilder (TEM), (c,d) hochauflösende Bilder (HRTEM) und (e) Porengrößenverteilung der porösen CFs.

Die spezifische Oberfläche und das Mikroporenvolumen von CFs, berechnet aus dem adsorbierten Volumen von N2 bei 77 K und CO2 bei 273 K, sind in Tabelle 1 angegeben. Mikroporenvolumina (Vm (N2) und Vm (CO2)) wurden aus der Anwendung von bestimmt t-Plot-Methode und Dubinin-Astakhov-Gleichung zur Adsorptionsisotherme von N2 bei 77 K bzw. CO2 bei 273 K. Vm (N2) stellt das Gesamtvolumen der Mikroporen einschließlich der Supermikroporen (0,7 – 2 nm) dar, während Vm (CO2) aus dem sehr niedrigen Relativdruckbereich (P/P0 = 0 – 0,03) bei 273 K (der jeweiligen Isotherme) erhalten wird ist in der ergänzenden Abbildung S2 online angegeben) entspricht dem Volumen schmaler Mikroporen (bis zu 0,7 nm). Das verbleibende Porenvolumen von V0,97 – Vm (N2) stellt das Volumen der Mesoporen und Makroporen dar.

Aus den Sorptionsdaten von N2 und CO2 wurden folgende Interpretationen vorgenommen:

Probe EFAC1 Die SSA und Vm wurden aus N2 (77 K) > CO2 (273 K) berechnet, da die direkte Aktivierung in CO2 breitere Mikroporen und Mesoporen erzeugt. Das N2 kann auch die breiteren Mikroporen füllen, während CO2 nur schmale Mikroporen füllt oder durch einen Oberflächenbedeckungsmechanismus adsorbiert wird45, der den Unterschied in den mit den beiden Adsorptionsmitteln gemessenen Werten zeigt.

Probe EFAC2 Die aus dem adsorbierten Volumen von N2 bei 77 K und CO2 bei 273 K berechnete SSA stimmt mit EFAC2 überein, aber die mit N2 gemessene Vm von EFAC2 war aufgrund der eingeschränkten Diffusion von N2 in engen Mikroporen bei 77 K niedriger als die von CO2.

Daher liefern beide Adsorptionsmittel eine bessere Kenntnis des gesamten Porositätsbereichs der CFs. EFAC1 weist breitere und heterogene Mikro- und Mesoporen mit einem geringeren Volumen an schmaler Porosität auf, während EFAC2 ein höheres Volumen an schmaler Mikroporosität und ein geringeres Volumen an breiteren Mikroporen mit sehr begrenzten Meso-Makroporen aufweist. Die Porosität und die Oberfläche von EFAC1 waren höher als die von EFAC2 und der Grund für dieses Verhalten wurde in unserer früheren Studie berichtet41. Diese beiden Parameter stehen in direktem Zusammenhang mit der Kapazität, da die auf der Elektrodenoberfläche gespeicherte Ladung vom Kontakt zwischen Elektrode und Elektrolyt abhängt46.

Andererseits beeinflussen die Oberflächeneigenschaften auch die elektrochemische Leistung der Kohlenstoffelektroden. Daher wurde die Oberflächenchemie der CFs mittels XPS untersucht. Die Oberflächenelementzusammensetzung und die Übersichtsspektren sind in Abb. 3a bzw. b dargestellt.

(a) XPS-Oberflächenzusammensetzung, (b) Übersichtsspektren und (c) Kontaktwinkel der CFs.

Die relative Konzentration der funktionellen Gruppen ist in Tabelle 2 angegeben. Eine detaillierte Diskussion der XPS-Ergebnisse und der entfalteten Peaks (C 1 s, O 1 s und N 1 s) finden Sie in der ergänzenden Abbildung S3 online. Basierend auf den Peaks bei 286,5 eV und 532,7 eV scheint die relative Konzentration der funktionellen Hydroxylgruppe von EFAC2 höher als die von EFAC1 zu sein, was die Benetzbarkeit von EFAC2 (θ = 0°) 41 erhöhte, wie die Kontaktwinkelmessung in Abb. zeigt . 3c.

Die Kohlenstoffreinheit ist ein Schlüsselfaktor für EDLCs mit langer Zyklenlebensdauer und es wird empfohlen, den Schwermetallgehalt in allen Herstellungsschritten der Elektroden zu minimieren 47. Daher wurden die Metallionenverunreinigungen der CFs mithilfe der ICP-OES-Technik analysiert und die Ergebnisse ermittelt sind in der ergänzenden Abbildung S4 online angegeben. Die metallischen Verunreinigungen von CFs lagen zwischen 15 und 110 ppm, was 25 bis 40 Mal kleiner ist als die metallischen Verunreinigungen (Ca, Si, Mg, Fe, Al, Mn, Ba, Sr) von kommerziellem, aus Biomasse gewonnenem AC 48.

Um die Ladungsspeichereigenschaften der so hergestellten porösen CFs zu untersuchen, wurden symmetrische Zwei-Elektroden-Zellen hergestellt. Die zusammengesetzten Zwei-Elektroden-Zellen wurden mittels Cyclovoltammetrie, galvanostatischem Lade-Entlade-Zyklus und elektrochemischer Impedanzspektroskopie analysiert.

Die Abbildungen 4a und b zeigen die zyklischen Voltammogramme von EFAC1 und EFAC2 bei unterschiedlichen Abtastraten (5 bis 200 mV/s) im Potentialfenster von 0 bis 0,8 V. Die erhaltenen zyklischen Voltammogramme sind bei allen Abtastraten symmetrisch und nahezu rechteckig. Diese rechteckigen Formen der CV-Kurven weisen auf ein ideales kapazitives Verhalten hin, zeigen eine gute Ladungsübertragung und den effektiven Doppelschicht-Ladungsspeichermechanismus. In allen Fällen steigt der kapazitive Strom mit der Abtastrate. Im Vergleich zu EFAC2 verfügt EFAC1 über eine größere von CV umschlossene Fläche und daher über die höchste Kapazität bei allen Abtastraten. Obwohl durch die breiten Redoxpeaks aufgrund einiger Redoxprozesse der im Kohlenstoffgerüst vorhandenen O- und N-Heteroatome ein gewisses Faradaysches Verhalten beobachtet werden kann, kommt der Hauptbeitrag zur Kapazität vom nichtfaradayschen EDLC-Verhalten aufgrund der vergrößerten Oberfläche und der Elektrostatik Wechselwirkung sauerstoffhaltiger funktioneller Gruppen mit dem wässrigen Elektrolyten. Da beide Materialien im Vergleich zu anderen funktionellen Gruppen einen höheren Prozentsatz der –OH-Gruppe aufweisen, könnte das pseudokapazitive Verhalten auf die Reaktion > C–OH ↔ > C = O + H+ + e- an den Elektrodenschnittstellen zurückzuführen sein 49.

(a,b) Zyklische Voltammogramme bei unterschiedlichen Scan-Raten und (c,d) Lade-Entlade-Profile bei unterschiedlichen Stromdichten der symmetrischen Zwei-Elektroden-Zellen, (e) Vergleich der beiden Materialien in CV-Kurven bei einer hohen Scan-Rate von 200 mV/s und (f) Lade-Entlade-Profil bei 10 A/g, das einen IR-Abfall zeigt.

Die Abbildungen 4c und d zeigen die galvanostatischen Lade-Entlade-Kurven von EFAC1 bzw. EFAC2. Die GCD-Kurven weisen eine gute Symmetrie und nahezu lineare Entladungssteigungen auf, was eine gute elektrochemische Reversibilität und Coulomb-Effizienz bestätigt. Beide Elektrodenmaterialien weisen bei unterschiedlichen Stromdichten eine gute Stabilität auf, was durch nahezu dreieckige Lade-Entlade-Kurven bei allen Stromdichten dargestellt wird. Somit zeigen die GCD-Kurven die gute Ratenfähigkeit des Superkondensators bei unterschiedlichen Stromdichten, was auf ein gutes Ladungsspeicherverhalten hinweist.

Die Leistung der beiden Materialien wird anhand der CV-Kurven (bei einer Scanrate von 200 mV/s) und GCD-Kurven (bei einer Stromdichte von 10 A/g) verglichen, wie in Abb. 4e und f dargestellt. Selbst bei einer hohen Scanrate von 200 mV/s und einer Stromdichte von bis zu 10 A/g zeigen beide Materialien quasi-rechteckige CV-Kurven und nahezu dreieckige GCD-Kurven. Ein solches Verhalten des Doppelschichtkondensators deutet auf eine hohe Kapazität und einen niedrigen Innenwiderstand hin. Während des Polaritätswechsels kommt es jedoch zu einem leichten IR-Abfall (Abb. 4f), der bei EFAC2 kleiner ist, was auf die höhere Diffusionsrate von Elektrolytionen hinweist, da es mehr -OH-Gruppen als EFAC1 enthält. Aufgrund der hohen Elektronegativität des Sauerstoffatoms in der OH-Gruppe ist die Bindung zwischen Sauerstoff und Wasserstoff hochpolar und fungiert als H-Brücken-Akzeptor und -Donor. Daher zieht es stark solvatisierte Elektrolytionen an, was die Benetzbarkeit des Kohlenstoffs im wässrigen Elektrolyten erhöht und somit den Ionentransport in EFAC2 beschleunigt.

Spezifische Kapazitäten (Csp_g und Csp_v) der CF-basierten Elektroden werden aus galvanostatischen Lade-Entlade-Profilen berechnet. Die berechneten Werte sind in Abb. 5a und b dargestellt, die ähnliche Tendenzen der Kapazitätsänderung mit der Stromdichte zeigen. Die gemessenen spezifischen Kapazitäten korrelieren mit den spezifischen Oberflächen der CFs. Folglich zeigt das Material mit dem höchsten Stot den höchsten Csp_g von 74,4 F/g, während das Material mit dem niedrigsten Stot den niedrigsten Csp_g von 63,0 F/g bei einer Stromdichte von 0,1 A/g zeigt. Darüber hinaus verfügen die CF-Elektroden über eine hervorragende volumetrische Kapazität von 134,7 F/cm3 (EFAC1) und 112,1 F/cm3 (EFAC2) bei einer Stromdichte von 0,1 A/g und behalten die volumetrischen Kapazitäten von 64,8 F/cm3 und 53,7 F/cm3 bei bzw. selbst bei einer hohen Stromdichte von 10 A/g. Poröser Kohlenstoff mit großen spezifischen Oberflächen wird häufig für EDLCs verwendet, um die gravimetrische Energiespeicherkapazität zu verbessern. Kohlenstoffbasierte Elektroden mit großer Oberfläche weisen jedoch aufgrund der geringen Packungsdichte und des großen Hohlraumanteils poröser Materialien eine schlechte volumetrische Kapazität auf 50,51. Aus den so hergestellten CFs hergestellte Elektroden enthalten dichte kugelförmige Kohlenstoffpartikel, was im Vergleich zu anderen Formen von amorphem Kohlenstoff den Vorteil einer hohen Packungsdichte aufweist 41. Die CFs, die Kohlenstoffkugeln enthalten, bieten eine kompakte Struktur bei gleichzeitiger Beibehaltung einer hohen Porosität, die zu einer hohen gravimetrischen und hohen Dichte führt volumetrische Kapazitäten.

(a) Gravimetrische Kapazität (Csp_g) und (b) volumetrische Kapazität (Csp_v) von EFAC1 und EFAC2, aufgezeichnet bei 0,1–1,0 A/g, und (c) Korrelation der spezifischen Kapazität mit dem Stot und dem Porenvolumen poröser CF-Elektroden.

Eine hohe spezifische Kapazität und ein sehr kleiner IR-Abfall, der zu Beginn der Entladekurven beobachtet wird, deuten darauf hin, dass beide CF-basierten Elektroden einen hervorragenden Diffusionspfad für eine einfachere Bewegung von Ionen zwischen den Elektroden und dem Elektrolyten während des Lade-Entlade-Vorgangs bieten und eine hohe elektrische Leitfähigkeit zeigen gute Leistung. Allerdings weist EFAC1 bessere spezifische Kapazitäten als EFAC2 auf, was an der größeren Fläche, die von den CV-Kurven umschlossen wird, sowie an einer längeren Entladezeit in GCD zu sehen ist, da es aufgrund der hierarchischen porösen Struktur mit breiteren Mikroporen, Meso- und Mesoporen einen höheren Stot aufweist Makroporen. Da der EFAC2 aufgrund enger Mikroporen und einer weniger hierarchischen Struktur einen niedrigeren Stot aufweist, wies er eine relativ geringere spezifische Kapazität auf.

Die Korrelation zwischen der spezifischen Kapazität Stot und dem Porenvolumen poröser CF-Elektroden ist in Abb. 5c dargestellt. Auch wenn der Stot beider Materialien große Unterschiede aufweist, ist der Unterschied in ihren Kapazitäten minimal. Die beiden unterschiedlichen Aktivierungswege führten zu unterschiedlichen Eigenschaften wie spezifischer Oberfläche, Porenstruktur und Oberflächenfunktionalitäten. Die hierarchische Porenstruktur von EFAC1 trug aufgrund seines größeren Stot dazu bei, eine höhere Kapazität zu erreichen. Der größere IR-Abfall zeigte jedoch, dass die Diffusionsrate langsamer ist. Obwohl EFAC2 einen niedrigeren Stot-Wert und enge Mikroporen aufweist, spielte die höhere -OH-Funktionsgruppe am Kohlenstoffgerüst eine entscheidende Rolle bei der Erzielung einer guten Kapazität und eines niedrigeren ohmschen Widerstands, vor allem durch einen reversiblen Adsorptions-Desorptions-Mechanismus aufgrund seiner überlegenen Grenzflächenaffinitätseigenschaften 52.

Das elektrochemische Verhalten der beiden Materialien wurde mit dem EIS über den Frequenzbereich von 100 kHz bis 0,1 Hz weiter untersucht. Die ausreichende Ionendiffusion wird durch das Nyquist-Diagramm bestätigt (Abb. 6a). Die Nyquist-Diagramme zeigen im Hochfrequenzbereich eine Halbkreisform und im Niederfrequenzbereich eine lineare Form. Die Einschübe in Abb. 6a zeigen den zur besseren Sichtbarkeit vergrößerten Hochfrequenzbereich. Der Hochfrequenzbereich zeigt den Faradayschen Ladungsübertragungswiderstand auf der Oberfläche der porösen Elektrode und eine stärkere Linearität im Niederfrequenzbereich weist darauf hin, dass die diffusionskontrollierte Elektrodenkinetik und dieser Widerstand als Warburg-Impedanz modelliert werden können53. Der Durchmesser des Halbkreisbereichs des EFAC2-Diagramms ist kleiner als der des EFAC1, was auf einen geringeren Ladungsübertragungswiderstand hinweist. Die aus Impedanzdiagrammen erhaltenen Werte des Ladungsübertragungswiderstands betragen 0,32 Ω bzw. 0,23 Ω für EFAC1 und EFAC2. Mittlerweile kann die Fähigkeit zur schnellen Ionendiffusion anhand der Projektion der Warburg-Typlinie auf die reelle Achse beurteilt werden. Im Vergleich dazu weist das EFAC2-Diagramm einen größeren Warburg-Winkel (> 45 °) auf, was auf eine schnelle Diffusion der Elektrolytionen in die Elektroden hinweist. Je vertikaler die Gerade im Niederfrequenzbereich verläuft, desto intensiver verhält sich der Superkondensator wie ein idealer Kondensator. Aus den Offsets auf der x-Achse im Hochfrequenzbereich lässt sich der ESR ermitteln. Der aus den Impedanzdiagrammen erhaltene ESR beträgt 1,32 Ω und 1,05 Ω für EFAC1 bzw. EFAC2. Das Vorhandensein von mehr funktionellen Hydroxylgruppen verbesserte die Benetzbarkeit von EFAC2 im wässrigen Elektrolyten relativ und erleichterte die leichtere Diffusion von Ionen in die Kohlenstoffelektroden, wodurch ein geringerer Ladungsübertragungswiderstand erreicht wurde. Die hierarchische poröse Struktur von EFAC1 verbessert nicht unbedingt den Ionentransport in den CFs, und es wurde ein ähnliches Verhalten mit hoher Kapazität und hohem ESR beobachtet und über den Mechanismus der Diffusion von Elektrolytionen in das HPC berichtet 54. Abgesehen von der hierarchischen porösen Struktur ist die Art und Konzentration der funktionellen Oberflächengruppen spielen eine wichtige Rolle bei der Bestimmung der Diffusionsgeschwindigkeit von Elektrolytionen in die Kohlenstoffelektroden. Dieser Prozess ist entscheidend für die Bestimmung der Leistungsdichte eines Superkondensators. Unter Verwendung des ESR-Werts wurde die maximale Leistung des Geräts mit 39,29 kW/kg (EFAC1) bzw. 48,89 kW/kg (EFAC2) berechnet.

(a) Nyquist-Diagramme von CF-Elektroden-basierten Superkondensatoren (Die nebenstehende Abbildung zeigt, dass der Halbkreis im Hochfrequenzbereich den Ladungsübertragungswiderstand anzeigt), (b) Bode-Diagramm des Phasenwinkels mit der Frequenz, (c) Frequenzabhängiger Realwert Kapazitätsdiagramm (C' vs. Frequenz) und (d) frequenzabhängiges imaginäres Kapazitätsdiagramm (C' vs. Frequenz).

Abbildung 6b zeigt das Bode-Phasendiagramm (Phasenwinkel vs. Frequenz) von EFAC1 und EFAC2. Bei hohen Frequenzen ist der Phasenwinkel nahezu Null. Unterhalb von 100 Hz steigt der Phasenwinkel mit abnehmender Frequenz schnell in Richtung eines negativeren Wertes an. Im Niederfrequenzbereich wird für EFAC1 und EFAC2 eine Phasenverschiebung von –76,77° bzw. –79,26° beobachtet, die nahe bei –90° liegt und ein nahezu ideales kapazitives Verhalten zeigt55. Die Ansprechfrequenz des Kondensators entspricht dem Phasenwinkel von − 45°, bei dem der SC von rein ohmschem zu rein kapazitivem Verhalten übergeht56. EFAC2 erreichte –45° bei einer relativ höheren Frequenz als EFAC1 und zeigte somit die schnellste Ionendiffusion in EFAC2. Die Diagramme der frequenzabhängigen C'- und C''-Komponenten der Kapazität beider Materialien sind in Abb. 6c und d dargestellt. Aus dem Realteil der Kapazität (C') vs. Frequenzdiagramm sehen wir, dass bei hohen Frequenzen die Kapazität Das Verhalten verschwindet, da die Elektrolytionen nur Zugang zur Oberfläche der Kohlenstoffelektroden haben. Bei niedrigen Frequenzen ist die Polarisation jedoch langsamer, was zur maximalen Kapazität führt, da die Ionen die gesamte Oberfläche der Elektroden erreichen können. Im Übergangsbereich ist die Die Kapazität wird durch die Diffusion von Ionen innerhalb des Kohlenstoffpartikels begrenzt54. Wie bereits erwähnt, weist der EFAC2 den Übergang bei der höchsten Frequenz und daher der schnellsten Diffusionsrate auf. Der Peak im Diagramm des frequenzabhängigen Imaginärteils der Kapazität (C) ) zeigt eine maximale Kapazität bei einer Frequenz f0, die der Relaxationszeit τ0 (= 1/f0) entspricht. Die Relaxationszeit ist ein Maß dafür, wie schnell das Gerät geladen/entladen werden kann und bezeichnet die minimale Zeit, die benötigt wird, um die gesamte Energie aus dem Gerät mit einem Wirkungsgrad von mehr als 50 % zu entladen. 57. Je kürzer die Zeit, desto weniger begrenzt ist die Ladung Transport. Die Relaxationszeit von EFAC1 und EFAC2 beträgt 479 ms bzw. 295 ms. Die kürzere Relaxationszeit von EFAC2 weist auf eine schnellere Reversibilität und Effizienz beim Laden/Entladen hin.

Die Energiedichten von Superkondensatoren werden anhand der aus Lade-Entlade-Profilen ermittelten spezifischen Kapazität berechnet. Die Ergebnisse sind in Abb. 7a dargestellt. Die Energiedichten der Superkondensatoren betragen 2,58 Wh/kg bzw. 2,19 Wh/kg für EFAC1 und EFAC2 bei der Stromdichte von 0,1 A/g. Das Ragone-Diagramm für den CF-basierten EDLC ist in Abb. 7b dargestellt.

(a) Energiedichten berechnet bei verschiedenen Stromdichten, (b) Ragone-Diagramm für EFAC1 und EFAC2, (c) Lade-Entlade-Profile von EFAC1 und EFAC2 im 1. und 5000. Zyklus bei einer Stromdichte von 3 A/g und (d ) Die Zyklenlebensdauer des Superkondensators gemessen bei einer Stromdichte von 3 A/g.

Die zyklische Stabilität der CF-basierten Zellen wird in einer wässrigen 6 M KOH-Lösung bei 3 A/g untersucht. Die spezifischen Kapazitäten von EFAC1 und EFAC2 bei 3 A/g werden mit 45,6 F/g bzw. 38,2 F/g berechnet und sind selbst nach 5000 Zyklen leicht auf 44,6 F/g bzw. 37,1 F/g gesunken. Das Lade-Entlade-Profil bleibt nach mehreren Zyklen symmetrisch (Abb. 7c), was auf eine relativ hohe Kapazitätserhaltung von 97,7 % (EFAC1) und 97,0 % (EFAC2) hinweist, wie in Abb. 7d dargestellt. Der Coulomb-Wirkungsgrad (η) der Zellen liegt für die 5000 Lade-Entlade-Zyklen bei 3 A/g nahe bei 100 %. Die außergewöhnliche Geschwindigkeitsfähigkeit ist möglicherweise auf die poröse Struktur und auch auf das Vorhandensein von funktionellen Sauerstoffgruppen zurückzuführen, die die Ionendiffusion erleichtern, sowie auf die hohe elektrische Leitfähigkeit, die einen schnellen Ladungstransfer an Grenzflächen und in die Poren der Elektroden ermöglicht.

Tabelle 3 zeigt einen Literaturvergleich der aktuellen Arbeit mit der kapazitiven Leistung von porösen Kohlenstoffelektroden, die aus verschiedenen Kunststoff- und Biomasseabfällen hergestellt werden. Die spezifischen Kapazitäten und die Kapazitätserhaltung von Elektroden (getestet in Zwei-Elektroden-Konfiguration), die aus Polyurethan-Elastomerabfällen hergestellt wurden, sind vergleichbar mit den bereits berichteten Elektroden, die aus anderen Kunststoff- und Biomasseabfällen hergestellt wurden.

Superkondensatorelektroden, die aus porösen Kohlenstoffschäumen auf Basis von PU-Elastomeren hergestellt werden, weisen eine spezifische Kapazität von 74,4 F/g bei einer Stromdichte von 0,1 A/g auf. Die so hergestellten CFs enthalten kugelförmige Kohlenstoffpartikel und haben im Vergleich zu anderem porösen Kohlenstoff den Vorteil einer hohen Packungsdichte. Daher weisen CF-Elektroden eine hervorragende volumetrische Kapazität von 134,7 F/cm3 bei einer Stromdichte von 0,1 A/g auf und behalten die volumetrische Kapazität von 64,8 F/cm3 auch bei der hohen Stromdichte von 10 A/g. Der aus Impedanzmessungen ermittelte niedrige äquivalente Serienwiderstand und Ladungsübertragungswiderstand unterstützen die Fähigkeit des Superkondensators, eine hohe Leistung zu erreichen. Die elektrochemische Leistung der CFs wird nicht nur durch die hierarchische Porenstruktur und Oberfläche gesteuert, sondern auch durch die Art und Konzentration der sauerstoffhaltigen funktionellen Oberflächengruppen. Beide CFs-basierten EDLCs weisen einen Coulomb-Wirkungsgrad von nahezu 100 % und eine stabile zyklische Leistung für mindestens 5000 Lade-Entlade-Zyklen mit einer guten Kapazitätserhaltung von etwa 97,0 % bei 3 A/g auf. Diese Ergebnisse legen nahe, dass die aus Abfall-Polyurethan-Elastomer-Templaten hergestellten CFs Potenzial als EDLCs haben.

Alle im Rahmen dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem Artikel enthalten. Die Rohdaten sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

Simon, P. & Gogotsi, Y. Materialien für elektrochemische Kondensatoren. Nat. Mater. 7, 845–854 (2008).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Libich, J., Máca, J., Vondrák, J., Čech, O. & Sedlaříková, M. Superkondensatoren: Eigenschaften und Anwendungen. J. Energy Storage 17, 224–227 (2018).

Artikel Google Scholar

Wang, Y., Song, Y. & Xia, Y. Elektrochemische Kondensatoren: Mechanismus, Materialien, Systeme, Charakterisierung und Anwendungen. Chem. Soc. Rev. 45, 5925–5950 (2016).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Li, S. et al. Der In-situ-Aufbau von dreidimensionalen TiO2@PPy/rGO-Nanokompositen mit Kern-Schale-Struktur für eine verbesserte Leistung von Superkondensatorelektroden. Neue J. Chem. 45, 1092–1099 (2021).

Artikel CAS ADS Google Scholar

Lukatskaya, MR et al. Kationeninterkalation und hohe volumetrische Kapazität von zweidimensionalem Titancarbid. Science 80(341), 1502–1505 (2013).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Li, S. et al. Herstellung von Fe3O4@Polypyrrol-Verbundmaterialien für asymmetrische Superkondensatoranwendungen. Neue J. Chem. 45, 16011–16018 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Augustyn, V., Simon, P. & Dunn, B. Pseudokapazitive Oxidmaterialien für die elektrochemische Energiespeicherung mit hoher Geschwindigkeit. Energieumwelt. Wissenschaft. 7, 1597–1614 (2014).

Artikel CAS Google Scholar

Inagaki, M. & Kang, F. Engineering and Applications of Carbon Materials in Materials Science and Engineering of Carbon: Fundamentals (Hrsg. Inagaki, M. & Kang, F.) 219–525 (Butterworth-Heinemann, 2014).

Liu, J. et al. Fortschrittliche Energiespeichergeräte: Grundprinzipien, Analysemethoden und rationales Materialdesign. Adv. Wissenschaft. 5, 1700322 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Li, C., Zhang, X., Wang, K., Sun, X. & Ma, Y. Hochleistungs-Lithium-Ionen-Hybrid-Superkondensator, ermöglicht durch löchrige Kohlenstoff-Nanoschichten mit gezielter Porosität. J. Power Sour. 400, 468–477 (2018).

Artikel CAS ADS Google Scholar

Luo, X., Chen, S., Hu, T., Chen, Y. & Li, F. Aus erneuerbarer Biomasse gewonnene Kohlenstoffe für elektrochemische Kondensatoranwendungen. SusMat. 1, 211–240 (2021).

Artikel Google Scholar

Cao, M. et al. Freistehender poröser Kohlenstoffschaum als ultraleichte und flexible Superkondensatorelektrode. Carbon NY 161, 224–230 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Lee, HM, An, KH, Park, SJ & Kim, BJ Mesoporenreiche Aktivkohlen für elektrische Doppelschichtkondensatoren durch optimale Aktivierungsbedingungen. Nanomaterialien 9, 608 (2019).

Artikel CAS PubMed Central Google Scholar

Rufford, TE, Hulicova-Jurcakova, D., Fiset, E., Zhu, Z. & Lu, GQ Doppelschichtkapazität von gemahlenen Aktivkohlenabfällen in einem organischen Elektrolyten. Elektrochem. Komm. 11, 974–977 (2009).

Artikel CAS Google Scholar

Chen, T. et al. Superkondensatoren mit hoher Energiedichte und hierarchischem stickstoffdotiertem porösem Kohlenstoff als Aktivmaterial, gewonnen aus Bioabfällen. Erneuern. Energie 175, 760–769 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Zhou, Y. et al. Aus Sojabohnenrückständen gewonnener N/O-codotierter hierarchischer poröser Kohlenstoff für Hochleistungs-Superkondensatoren. Elektrochim. Acta 284, 336–345 (2018).

Artikel CAS ADS Google Scholar

Surya, K. & Michael, MS Neuartige miteinander verbundene hierarchische poröse Kohlenstoffelektroden, die aus Bioabfällen von Maisschalen für Superkondensatoranwendungen gewonnen werden. J. Elektroanal. Chem. 878, 114674 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Wei, H. et al. Fortschrittliche poröse hierarchische Aktivkohle aus landwirtschaftlichen Abfällen für Hochleistungs-Superkondensatoren. J. Alloys Compd. 820, 153111 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Liang, X., Liu, R. & Wu, X. Aus Biomasseabfällen gewonnener funktionalisierter hierarchischer poröser Kohlenstoff mit hohen gravimetrischen und volumetrischen Kapazitäten für Superkondensatoren. Mikroporöses mesoporöses Material. 310, 110659 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Yang, V. et al. Hochgeordneter hierarchischer poröser Kohlenstoff aus Biomasse-Abfall-Mangostanschalen als überlegenes Kathodenmaterial für Hochleistungs-Superkondensatoren. J. Elektroanal. Chem. 855, 113616 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Su, X. et al. Hierarchische poröse Kohlenstoffmaterialien aus Bioabfall-Mangostein für Hochleistungs-Superkondensatorelektroden. Mater. Lette. 230, 123–127 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Tang, D. et al. Hierarchische poröse Kohlenstoffmaterialien, die durch einen hybriden hydrothermischen und geschmolzenen Salzprozess aus Lentinus-Edodenabfällen für Superkondensatoranwendungen gewonnen werden. Appl. Surfen. Wissenschaft. 462, 862–871 (2018).

Artikel CAS ADS Google Scholar

Wu, Y. et al. Umwandlung von Abfallzuckerlösung in N-dotierten hierarchischen porösen Kohlenstoff für Hochleistungs-Superkondensatoren in wässrigen Elektrolyten und ionischen Flüssigkeiten. Int. J. Hydrog. Energie 45, 31367–31379 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Ma, C. et al. Grüne Ein-Topf-Massenproduktion von hierarchisch porösem Kohlenstoff mithilfe einer wiederverwertbaren Salz-Templat-Strategie. Grüne Energieumgebung. 7, 818–828 (2022).

Artikel Google Scholar

Li, X. et al. Hierarchischer poröser Kohlenstoff aus gefährlichem Ölschlamm für einen flexiblen Festkörper-Superkondensator. Elektrochim. Acta 240, 43–52 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Konikkara, N., Kennedy, LJ & Vijaya, JJ Herstellung und Charakterisierung hierarchischer poröser Kohlenstoffe aus festen Lederabfällen für Superkondensatoranwendungen. J. Hazard. Mater. 318, 173–185 (2016).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Utetiwabo, W. et al. Aus Kunststoffabfällen und anderen Industrieabfällen gewonnene Elektrodenmaterialien für Superkondensatoren. Kinn. Chem. Lette. 31, 1474–1489 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Fakten zur Plastikverschmutzung | PlasticOceans.org/the-facts. https://plasticoceans.org/the-facts/.

Wen, Y. et al. Massenproduktion von hierarchisch porösen Kohlenstoff-Nanoblättern durch Karbonisierung „realer“ gemischter Kunststoffabfälle zu Superkondensatoren mit hervorragender Leistung. Abfallmanagement 87, 691–700 (2019).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Zhang, H., Zhou, XL, Shao, LM, Lü, F. & He, PJ Upcycling von PET-Abfällen in methanreiches Gas und hierarchisch porösen Kohlenstoff für Hochleistungs-Superkondensatoren durch autogene Druckpyrolyse und Aktivierung. Wissenschaft. Gesamtumgebung. 772, 145309 (2021).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Liu, X., Wen, Y., Chen, Wissenschaft. Gesamtumgebung. 723, 138055 (2020).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Lian, Y. et al. Kohlenstoffabfälle aus Polyethylen mit einem mesoporösen Netzwerk für hocheffiziente Superkondensatoren. Chem. Ing. J. 366, 313–320 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Lian, YM et al. Von recyceltem Polyethylen-Abfall bis hin zu Graphen/mesoporösem Kohlenstoff für Hochspannungs-Superkondensatoren. J. Colloid Interface Sci. 557, 55–64 (2019).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Liu, X. et al. Hocheffiziente Umwandlung von Kunststoffabfällen in dünne Kohlenstoff-Nanoblätter für eine überlegene kapazitive Energiespeicherung. Carbon NY 171, 819–828 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Ma, C. et al. Umwandlung von Polystyrolabfällen in hierarchisch porösen 3D-Kohlenstoff für Hochleistungs-Superkondensatoren. Chemosphere 253, 126755 (2020).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Deka, N., Barman, J., Kasthuri, S., Nutalapati, V. & Dutta, GK Umwandlung von Polystyrolschaumabfall in N-dotierten porösen Kohlenstoff für kapazitive Energiespeicher- und Entionisierungsanwendungen. Appl. Surfen. Wissenschaft. 511, 145576 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Efimov, MN et al. Elektrochemische Leistung von aus Polyacrylnitril gewonnener Aktivkohle, hergestellt durch IR-Pyrolyse. Elektrochem. Komm. 96, 98–102 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Jiang, C. & Zou, Z. Aus Abfall von Polyurethanschaumfüllstoffen gewonnene mesoporöse Kohlenstoffe als überlegene Elektrodenmaterialien für EDLCs und Zn-Ionen-Kondensatoren. Durchm. Relat. Mater. 101, 107603 (2020).

Artikel CAS ADS Google Scholar

IAL-Berater. Die 13. Ausgabe des Berichts über die Märkte für Polyurethan-Chemikalien und -Produkte in Europa, dem Nahen Osten und Afrika (EMEA). (2020).

Deng, Y. et al. Überprüfung des thermochemischen Recyclings von Polyurethanschaumabfällen. J. Umgebung. Verwalten. 278, 111527 (2021).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Udayakumar, M. et al. Synthese von Aktivkohleschäumen mit hoher spezifischer Oberfläche unter Verwendung von Polyurethan-Elastomer-Templaten zur effektiven Entfernung von Methylenblau. Araber. J. Chem. 14, 103214 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Werden Sie aktiv für die Ziele der nachhaltigen Entwicklung – Nachhaltige Entwicklung der Vereinten Nationen. https://www.un.org/sustainabledevelopment/sustainable-development-goals/.

Rueden, CT et al. Bild J2: imageJ für die nächste Generation wissenschaftlicher Bilddaten. BMC Bioinformatics 18, 1–26 (2017).

Artikel ADS Google Scholar

Rajkumar, M., Hsu, CT, Wu, TH, Chen, MG & Hu, CC Fortschrittliche Materialien für wässrige Superkondensatoren im asymmetrischen Design. Prog. Nat. Wissenschaft. Mater. Int. 25, 527–544 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Garrido, J. et al. Verwendung von Stickstoff vs. Kohlendioxid bei der Charakterisierung von Aktivkohlen. Langmuir 3, 76–81 (2002).

Artikel Google Scholar

Arvind, D. & Hegde, G. Aktivkohle-Nanosphären aus Bioabfällen für Superkondensatoranwendungen – eine Übersicht. RSC Adv. 5, 88339–88352 (2015).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Kierzek, K. & Gryglewicz, G. Aktivkohle und ihre Bewertung in elektrischen Doppelschichtkondensatoren. Molecules 25, 4255 (2020).

Artikel CAS PubMed Central Google Scholar

Udayakumar, M. et al. Verbundkohlenstoffschäume als Alternative zur herkömmlichen aus Biomasse gewonnenen Aktivkohle in der katalytischen Anwendung. Mater. 14, 4540 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Xu, B. et al. Was ist die Wahl für Superkondensatoren: Graphen oder Graphenoxid? Energieumwelt. Wissenschaft. 4, 2826–2830 (2011).

Artikel CAS Google Scholar

Lee, Y. et al. Die Auswirkung der Nanopartikelpackung auf die Leistung kapazitiver Elektroden. Nanoscale 8, 11940–11948 (2016).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Cao, KLA, Rahmatika, AM, Kitamoto, Y., Nguyen, MTT & Ogi, T. Kontrollierbare Synthese von sphärischen Kohlenstoffpartikeln, Übergang von dichter zu hohler Struktur, abgeleitet aus Kraft-Lignin. J. Colloid Interface Sci. 589, 252–263 (2021).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Xie, Y. Elektrochemische und hydrothermale Aktivierung einer Kohlenstofffaser-Superkondensatorelektrode. Fasern Polym. 2021(23), 10–17 (2021).

Google Scholar

Park, H., Seo, J., Kim, M., Baeck, SH & Shim, SE Entwicklung einer Kohlenstoffschaum-Superkondensatorelektrode aus Resorcin-Formaldehyd unter Verwendung einer Doppeltemplatmethode. Synth. Getroffen. 199, 121–127 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Borchardt, L., Leistenschneider, D., Haase, J. & Dvoyashkin, M. Überarbeitung des Konzepts der Porenhierarchie für den Ionentransport in Kohlenstoffmaterialien für Superkondensatoren. Adv. Energie Mater. 8, 1800892 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Feng, H. et al. Dreidimensionaler, wabenartiger, hierarchisch strukturierter Kohlenstoff für Hochleistungs-Superkondensatoren, gewonnen aus Klärschlamm mit hohem Aschegehalt. J. Mater. Chem. A 3, 15225–15234 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Tamilarasan, P. & Ramaprabhu, S. Mit ionischer Flüssigkeit funktionalisierte, teilweise abgeblätterte, mehrwandige Kohlenstoffnanoröhren für Hochleistungs-Superkondensatoren. J. Mater. Chem. A 2, 14054–14063 (2014).

Artikel CAS Google Scholar

Pech, D. et al. Mikrometergroße Ultrahochleistungs-Superkondensatoren auf Basis von zwiebelartigem Kohlenstoff. Nat. Nanotechnologie. 5(9), 651–654 (2010).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Chang, Y. et al. Umwandlung von Polyvinylchlorid-Kunststoffabfällen in kohlenstoffhaltige Materialien durch Dehalogenierung bei Raumtemperatur für Hochleistungs-Superkondensatoren. ACS-Appl. Energie Mater. 1, 5685–5693 (2018).

CAS Google Scholar

Chen, XY, Cheng, LX, Deng, Ind. Eng. Chem. Res. 53, 6990–6997 (2014).

Artikel CAS Google Scholar

Zhao, Q. et al. Design und Synthese dreidimensional hierarchisch geordneter poröser Kohlenstoffe für Superkondensatoren. Elektrochim. Acta 154, 110–118 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Gou, G., Huang, F., Jiang, M., Li, J. & Zhou, Z. Hierarchische poröse Kohlenstoffelektrodenmaterialien für Superkondensatoren, entwickelt aus Weizenstroh-Zelluloseschaum. Erneuern. Energie 149, 208–216 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Wan, X. et al. 3D-hierarchischer poröser Kohlenstoff aus oxidiertem Lignin durch einstufige Aktivierung für Hochleistungs-Superkondensatoren. Int. J. Biol. Makromol. 180, 51–60 (2021).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Stoller, MD & Ruoff, RS Best-Practice-Methoden zur Bestimmung der Leistung eines Elektrodenmaterials für Ultrakondensatoren. Energieumwelt. Wissenschaft. 3, 1294–1301 (2010).

Artikel CAS Google Scholar

Referenzen herunterladen

ZN möchte dem HAS Bolyai János Research Scholarship Program danken. SG dankt der slowenischen Forschungsagentur für die finanzielle Unterstützung (Forschungskernfinanzierung Nr. P2-0089).

Open-Access-Finanzierung durch die Universität Miskolc. Diese Forschung wurde von der Europäischen Union und dem ungarischen Staat unterstützt und vom Europäischen Fonds für regionale Entwicklung im Rahmen des Projekts GINOP-2.3.4-15-2016-00004 kofinanziert, das auf die Förderung der Zusammenarbeit zwischen Hochschulbildung und Industrie abzielt .

Zentrum für Hochschulbildung und industrielle Zusammenarbeit für fortgeschrittene Materialien und intelligente Technologien, Universität Miskolc, Miskolc, 3515, Ungarn

Mahitha Udayakumar, Ravikumar Thangaraj und Zoltán Németh

Institut für Chemie, Universität Miskolc, Miskolc, 3515, Ungarn

Mahitha Udayakumar und Ravikumar Thangaraj

Institut für physikalische Metallurgie, Metallumformung und Nanotechnologie, Universität Miskolc, Miskolc, 3515, Ungarn

Pál Tóth

RISE Energy Technology Center, Box 726, 941 28, Piteå, Schweden

Henrik Wiinikka und Jaskaran Singh Malhotra

Abteilung für Energiewissenschaften, Abteilung für Ingenieurwissenschaften und Mathematik, Technische Universität Luleå, 97187, Luleå, Schweden

Henrik Wiinikka

DTU Offshore, Technische Universität Dänemark, Elektrovej, Gebäude 375, 2800, Kongens Lyngby, Dänemark

Jaskaran Singh Malhotra

Abteilung für Katalyse und chemische Reaktionstechnik, Nationales Institut für Chemie, Hajdrihova 19, 1001, Ljubljana, Slowenien

Blaz Likozar & Saso Gyergyek

Institut für Energie- und Qualitätsfragen, Universität Miskolc, Miskolc, 3515, Ungarn

Anet Katalin Leskó

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

MU führte Laborexperimente durch, analysierte die Ergebnisse und verfasste das Manuskript. PT unterstützte Ideen für das Projekt und überprüfte und redigierte die endgültige Fassung des Manuskripts kritisch. HW beteiligte sich an der Diskussion der Ergebnisse und gab kritisches Feedback. JSM, BL und SG trugen zur Charakterisierung der Proben und zur Diskussion der Ergebnisse bei. AKL und RT haben die Recherche und Ausarbeitung des endgültigen Manuskripts mitgestaltet. ZN ist der korrespondierende Autor, der die Recherche betreute und das Manuskript überarbeitete. Alle Autoren haben das endgültige Manuskript gelesen und genehmigt.

Korrespondenz mit Zoltán Németh.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Springer Nature bleibt neutral hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die ursprünglichen Autor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht durch gesetzliche Vorschriften zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Udayakumar, M., Tóth, P., Wiinikka, H. et al. Hierarchische poröse Kohlenstoffschaumelektroden, hergestellt aus Polyurethan-Elastomerabfällen für elektrische Doppelschichtkondensatoren. Sci Rep 12, 11786 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-16006-8

Zitat herunterladen

Eingegangen: 17. Mai 2022

Angenommen: 04. Juli 2022

Veröffentlicht: 11. Juli 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-16006-8

Jeder, mit dem Sie den folgenden Link teilen, kann diesen Inhalt lesen:

Leider ist für diesen Artikel derzeit kein Link zum Teilen verfügbar.

Bereitgestellt von der Content-Sharing-Initiative Springer Nature SharedIt

Zeitschrift für poröse Materialien (2023)

Durch das Absenden eines Kommentars erklären Sie sich damit einverstanden, unsere Nutzungsbedingungen und Community-Richtlinien einzuhalten. Wenn Sie etwas als missbräuchlich empfinden oder etwas nicht unseren Bedingungen oder Richtlinien entspricht, kennzeichnen Sie es bitte als unangemessen.